São Raimundo veio ao mundo milagrosamente, pois foi extraído do ventre materno quando sua mãe jazia morta. Ao crescer, seu pai o enviou a Barcelona onde o jovem se dedicou aos estudos e a cultivar uma vida piedosa. Retornou a seu povo natal por ordens de seu pai, mas ao pouco tempo retornou a Barcelona ao saber da vida e obras do Pe. Pedro Nolasco, quem estava nos preparativos de fundar uma Ordem religiosa para a redenção dos pobres cativos quem era levados a masmorras na África.
O santo ficou imediatamente sob as ordens e guia espiritual do Pe. Nolasco, e se dedicou a fazer obras de caridade pelas ruas, domicílios particulares, e sobretudo nos hospitais. Por último, entregou-se em troca de um pobre cativo e permaneceu nos cárceres da Argélia, onde padeceu grandes sofrimentos por amor ao Jesus Cristo e a seus irmãos os homens.
Pregou com muito ardor a Palavra de Deus, que para evitá-lo, os mouros lhe puseram um cadeado em sua boca. Faleceu em 1240.